要设置密码保护三星S9相册，可以按照以下步骤进行操作：

1. 打开相册应用：在主屏幕上找到并点击相册应用图标。

2. 进入设置选项：点击右上角的菜单按钮，通常是三个垂直点或线条图标。

3. 找到“设置”选项：在菜单中寻找一个名为“设置”、“隐私”或者“安全”等类似的选项，并点击进入。

4. 设置密码保护：在设置选项中，寻找一个名为“密码保护”、“锁定”、“隐私模式”或类似的选项。点击该选项进入。

5. 创建密码：按照屏幕上的提示，输入您希望设置的密码。通常要求至少包含数字、字母和符号等多个字符，以增强密码的安全性。

6. 确认密码：再次输入密码以确认。

7. 完成设置：点击“确定”或“应用”按钮以完成密码保护的设置。

从此以后，每次您打开相册应用时，都需要输入您设置的密码才能查看其中的照片和视频。请确保将密码保护的密码保持机密，并仅告知信任的人。