要取消Win10截屏快捷键Ctrl + Alt +的操作，您可以按照以下步骤进行：

1. 打开“设置”应用程序。您可以通过在任务栏上选择“开始”按钮，然后在开始菜单中找到并点击“设置”图标来打开它。

2. 在“设置”窗口中，点击“便捷功能”选项。

3. 在左侧导航栏中，选择“键盘”选项。

4. 在右侧窗口中，向下滚动，找到并点击“屏幕截图”选项。

5. 在屏幕截图选项中，您会看到“按键组合”的字段。点击这个字段后面的下拉箭头。

6. 在下拉菜单中选择“无”选项。

7. 现在，您已经成功取消了Win10截屏快捷键Ctrl + Alt +的操作。您可以关闭“设置”应用程序。

请注意，取消快捷键后，您将不再能使用Ctrl + Alt +来执行截屏操作。